Trong thời gian tu học, chủng sinh Nguyễn Văn Diệp đã được thụ phong linh mục ngày 7 tháng 12 năm 1954 tại Roma.[7] Sau khi thụ phong Linh mục, ông rất tích cực trong việc mục vụ giáo xứ: ông lần lượt đảm nhận các chức vụ: linh mục quản xứ Cái Ðôi và Bến Giá từ năm 1955 đến 1956, linh mục phó và Chính xứ giáo họ Bải Xan từ năm 1956 đến 1961.[7]

Năm 1960, linh mục Nguyễn Văn Diệp được bổ nhiệm làm Giám đốc Trung tâm Công giáo Giáo phận Vĩnh Long, ông giữ chức vụ này đến năm 1964 thì được điều chuyển làm Giám đốc Trung tâm Truyền giáo Giáo phận Vĩnh Long kiêm linh mục Chính xứ Họ đạo Cầu Vòng và ông giữ chức vụ này đến năm 1975.[7]